Ο Νάνος Βαλαωρίτης είχε γεννήθηκε στη Λωζάνη της Ελβετίας και είναι δισέγγονος του ποιητή Αριστοτέλη Βαλαωρίτη. Από την μητέρα του είναι εγγονός του εφοπλιστή και πολιτευτή των Σπετσών Ιωάννη Λεωνίδα. Σπούδασε νομικά, φιλολογία (αγγλική και γαλλική) στα πανεπιστήμια των Αθηνών, Λονδίνου, και Σορβόνης.
Συνάντησε τους Τ.Σ. Έλιοτ, Γ.Χ. Όντεν, Ντύλαν Τόμας και εργάστηκε για τον Λούις ΜακΝις στο BBC. Εκτός από τη μελέτη αγγλικής λογοτεχνίας στο πανεπιστήμιο του Λονδίνου, έκανε και μεταφράσεις (στα αγγλικά) Ελλήνων μοντερνιστών ποιητών, μεταξύ των οποίων του Ελύτη και του Εμπειρίκου. Το 1947 κυκλοφόρησε την Τιμωρία των Μάγων, την πρώτη του ποιητική συλλογή, στο Λονδίνο. Από το 1954 μέχρι το 1960 συμμετείχε στην ομάδα των σουρεαλιστών του Παρισιού. Στο Παρίσι γνώρισε την μελλοντική (1960) σύζυγό του, την Αμερικανίδα Μαρί Γουίλσον (1922-2017).
Το 1960 επέστρεψε στην Ελλάδα, και ανάμεσα 1963 και 1967 είναι ο εκδότης και διευθυντής του λογοτεχνικού περιοδικού Πάλι. Όταν η χούντα ήρθε στην εξουσία το 1967, ένωσε πως δεν έχει άλλη επιλογή παρά να αυτοεξοριστεί, έτσι το 1968 ταξίδεψε στις ΗΠΑ όπου και δίδαξε συγκριτική λογοτεχνία και δημιουργικό γράψιμο στο πανεπιστήμιο του Σαν Φρανσίσκο, μια θέση που κράτησε για 25 χρόνια.
Το 1983 βραβεύτηκε με το Α’ Κρατικό Βραβείο Ποίησης για τη συλλογή του Μερικές γυναίκες (ενώ είχε αρνηθεί ανάλογη βράβευση το 1958. Το 1976 είχε επίσης αρνηθεί την πρόταση να γίνει αντεπιστέλλον μέλος της Ακαδημίας Αθηνών). Το Δεκέμβριο του 2009 του απονεμήθηκε το Μεγάλο Βραβείο Λογοτεχνίας για το σύνολo του έργου του. Θεατρικά του έργα έχουν παιχτεί σε Παρίσι, Σπολέτο, Ώρχους και Αθήνα. Είχε συνεργαστεί με τα λογοτεχνικά περιοδικά Τετράδιο, Σήμα, Horizon, New Writing και Daylight.